Maxwell transferinden sonra Barcelona, başkan Joan Laporta'nın isteğiyle Ibrahimović'i istedi. Barcelona Samuel Eto'o'yu vererek Ibrahimovic'i transfer etti.Ibrahimović 26 Temmuz 2009'da Barselona'ya geldi ve 27 Temmuz'da sağlık kontrolünden geçti.Ibrahimović sağlık kontrolünü geçtikten sonra Camp Nou'daki 60.000 taraftarın önüne çıktı. 5 yıllık bir sözleşme imzaladı. 46 milyon €, Samuel Eto'o (20 milyon değerinde) ve Alexander Hleb'in kiralanması (10 milyon € satın alma opsiyonlu) karşılığında transfer gerçekleşmiş oldu.

Ibrahimović 2009-10 sezonuna 23 Ağutos 2009'daki ilk maçında Lionel Messi'ye asist yaparak başladı. Barcelona'nın İspanya Süper Kupası'nı almasında büyük faydası oldu. Sonraki maçta Barcelona UEFA Süper Kupası'nı aldı. Üçüncü maçında ilk golünü Sporting Gijón'a attı ve 3-0 kazandılar. Lige galibiyetle başlamış oldular.

20 Ekim'de, Barcelona adına ilk Şampiyonlar Ligi golünü attı. Bu golü Rubin Kazan'a attı. Beş gün sonra, Real Zaragoza'ya iki gol attı ve maçı 6-1 kazandılar. Böylece 8 lig maçında 8 gol atmış oldu. Ancak, 7 Kasım'da sakatlanarak üç hafta oynayamadı. 12. haftadaReal Madrid maçıyla döndü. İkinci yarıda Thierry Henry'nin yerine oyuna girdi ve bir gol atarak galibiyeti sağladı. İlk 13 maçı 11 gol ve 4 asistle bitirdi. Barcelona 19 Aralık'taEstudiantes'i yenerek FIFA Dünya Kulüpler Kupası'yla sezonu kapattı.

Ibrahimović Copa del Rey'de sadece bir gol attı ve Barcelona son 16'da ilk ayakta Sevilla'ya 2-1 yenildi. 20 Ocak'ta, 2009 UEFA Yılın Takımı'na seçildi. 2010'daki ilk golünü 14 Şubat'ta Atletico Madrid'e attı. 6 Mart'ta Almeria ile yapılan lig maçında kırmızı kart alarak oyun dışı kaldı.

Ibrahimović sezonu 16 lig golüyle bitirdi. Barcelona 38 maçta 99 puan alarak rekor kırdı. Barcelona'daki son golünü 14 Ağustos'ta İspanya Süper Kupası maçında 3–1 yenildikleri Sevilla'ya attı. 25 Ağustos'tan sonra, Pep Guardiola ile arası bozulmaya başladı ve AC Milan'a kiralık verildi.